1921 г. – осенью княгиня Палей с двумя дочерьми переезжает во Францию. После продажи булонского поместья она купила дом на улице Фезандери. Княгиня основала фонд помощи русским беженцам. В то же время сводная сестра Натали, великая княгиня Мария, открыла в Париже салон «Китмир», ставший одним из самых прославленных ателье вышивки в мире в 1920-х годах. Она тесно сотрудничает с Габриэль Шанель, любовником которой был ее брат, великий князь Дмитрий.
1923 г. – продав несколько очень ценных украшений, княгиня Ольга Палей покупает имение в Биаррице; Балиндус становится местом, где встречается вся семья. 31 мая состоялось бракосочетание князя Федора Александровича и графини Ирины Павловны де Гогенфельзен, княжны Палей.
1927 г. – 10 августа состоялось бракосочетание знаменитого кутюрье Люсьена Лелонга и графини Наталии Павловны де Гогенфельзен, княжны Палей, в русской православной церкви Святого Александра Невского в Париже. Гражданская церемония прошла ранее в мэрии 16-го округа.
1928 г. – в начале года княгиня Палей и ее дочери узнали, что из их дворца в Царском Селе вывезли все коллекции произведений искусства и все ценности, которые затем были нелегально проданы за границу новым правительством. Мать Натали начинает судебный процесс, который осенью проигрывает.
1929 г. – устроив судьбу дочерей, княгиня Палей продала дом на улице Фезандери и построила новый дом в Нейи, в котором она умерла от рака в начале ноября.
1930–1932 гг. – Натали становится лицом Дома моды «Лелонг». Она окружена друзьями-художниками, бывает на всех столичных балах и праздниках, много путешествует и предается «эстетической» страсти с Сержем Лифарем, Полем Мораном и Жаном Кокто.
1933–1936 гг. – Натали становится актрисой. Она снимается в фильмах «Ястреб» (1933) режиссера Марселя Л’Эрбье, с которым она работает и в 1936 году в «Новых людях», «Принц Жан» (1934), «Конец Дона Жуана» (1934), «Человек из Фоли-Бержер» (1935) и «Сильвия Скарлетт» (1935). Ее партнерами на экране становятся звезды кино того времени: Шарль Буайе, Морис Шевалье, Кэтрин Хепберн и Кери Грант.
1937 г. – 24 мая в суде был расторгнут брак между Натали и Люсьеном Лелонгом. 8 сентября княжна выходит замуж за известного театрального продюсера Джона Чапмана Уилсона. Они живут на Манхэттене, на вилле в Монтего Бэй, на Ямайке, и в своем доме в Коннектикуте, где Натали принимает художников и писателей, например драматурга Ноэла Кауарда, чьей близкой подругой она была. Уилсон продюсировал многие знаменитые постановки на Бродвее, такие как «Поцелуй меня, Кейт» или «Джентльмены предпочитают блондинок». Натали же, после неудачной попытки запустить собственную марку, предпринятую с друзьями Николя де Гинзбургом и Барбарой Каринской, сблизилась с известным кутюрье Майнбохером, который одевал герцогиню Виндзорскую. Она переживает в этот период сложные романы с Антуаном де Сент-Экзюпери и Эрихом Марией Ремарком.
1951 г. – в сентябре Натали в последний раз едет в Европу, на бал, устроенный ее другом Шарлем де Бестеги в палаццо Лабиа в Венеции, где она объявляет имена вновь прибывших гостей.
1957 г. – весной Уилсоны продают свое поместье в Коннектикуте.
1961 г. – 29 октября муж Натали Джек Уилсон умирает от хронического алкоголизма.
1981 г. – 21 декабря потерявшая зрение Натали поскользнулась и сломала шейку бедра. Она умерла 27 декабря в возрасте шестидесяти семи лет. Последние годы провела в затворничестве.