Попов был арестован 18 февраля 1959 года у билетных касс Ленинградского вокзала, при нем нашли записную книжку с номером домашнего телефона Лэнжелли, пароль для вызова на встречу, шесть листов специальной копировальной бумаги, пакет с агентурным донесением, а при обыске в доме — средства для тайнописи, план радиопередач, шифровальные и дешифровальные блокноты, более 20 тысяч рублей денег.
Об аресте Попова объявлено не было, чекисты легендировали (перед окружающими и потенциально — перед ЦРУ) его перевод на службу в Уральский военный округ (в инженерно-саперный батальон в городе Алапаевске Свердловской области). Для подготовки информации о новом месте службы, которая показалась бы достоверной для ЦРУ, на Урал были командированы офицеры из 2-го и 3-го Главков (одним их них был военный контрразведчик Борис Гераскин, будущий генерал-майор).
Попов активно сотрудничал со следствием, и чекисты сочли возможным его участие в оперативной игре против ЦРУ «Бумеранг».
На специальной даче КГБ в Подмосковье Попов готовился (после камеры Лефортовской тюрьмы) к встрече с Лэнжелли, которая и произошла 18 марта 1959 года в ресторане «Астория», затем последовали еще две — в «Астории» (во время этой встречи 23 июля Попов передал в туалете американскому разведчику письмо, написанное на клочках бумаги и спрятанное в носовом платке, в котором сообщал о своем аресте и допросах) и «Арагви». 16 октября 1959 года контрразведчиками были задержаны во время встречи в автобусе 107-го маршрута Лэнжелли и Попов. Уже на следующий день после официального протеста МИД СССР американскому посольству Лэнжелли (которого Грибанов, по воспоминаниям ветеранов КГБ, в течение 7 минут пытался завербовать, но неудачно) вылетел в Нью-Йорк.
Через 2 месяца 7 января 1960 года Военная Коллегия Верховного суда СССР приговорила Попова к расстрелу, хотя КГБ ходатайствовал о смягчении наказания за активную помощь следствию.
Аналогичным путем наружного наблюдения за резидентом английской разведки СИС вторым секретарем посольства Великобритании Родриком Чисхолмом и его женой Дженет Энн Чисхолм, активно помогавшей мужу, в октябре 1961 года было зафиксировано нахождение в одно время в подъезде одного из домов по Мало-Сухаревскому переулку в Москве миссис Чисхолм и неизвестного мужчины, ушедшего от наблюдения. Через 3 месяца в январе 1962 года у дома в одном из арбатских переулков, в который вошла Дж. Энн Чисхолм, неизвестный был замечен и установлен. Им оказался заместитель начальника отдела Госкомитета по координации научно-исследовательских работ при СМ СССР, сотрудник действующего резерва ГРУ Генштаба ВС СССР, полковник Олег Владимирович Пеньковский, он же агент ЦРУ и СИС («Янг», «Герой», «Алекс»). По другим данным, о его шпионаже в пользу Англии (с 1960 года) стало известно от агентуры советской разведки в американских спецслужбах.
Биография Пеньковского в настоящее время хорошо известна, и мы не будем ее излагать. Отметим, что в его карьере было участие в Великой Отечественной войне, высшее военное образование (Военная академия им. М.В. Фрунзе и Военно-дипломатическая академия), работа в центральном аппарате ГРУ, служба в Турции в военном атташате. Причиной его ненависти к советскому строю, по его же словам, было его дворянское происхождение, отец был белым офицером, убитым в бою под Ростовом. Этот факт Пеньковский скрывал.
Будучи в добрых отношениях с начальником Главного управления ракетных войск и артиллерии Советской Армии, маршалом артиллерии Сергеем Сергеевичем Варенцовым, у которого был порученцем во время войны, и начальником ГРУ, уже неоднократно упоминавшимся Серовым, а также многими высокопоставленными генералами и чиновниками ЦК КПСС, Пеньковский получал секретную информацию, зачастую не имея к ней прямого доступа.
По приказу Грибанова за Пеньковским было установлено наружное наблюдение, «подслушивание и подглядывание» дома и на работе. Таким образом выяснили, что он в своей квартире слушает радиоприемник и при этом ведет записи, ведет также фотосъемку документов. Также стало известно о его встречах с английским бизнесменом Гревиллом Винном (в номере англичанина в московской гостинице «Украина», в ванной комнате при включенных кранах и громко работающем радио; тем не менее сотрудники Оперативно-технического управления КГБ записали часть разговоров).
При негласном обыске в квартире Пеньковского контрразведчики обнаружили тайники со средствами шифровки и дешифровки. С противоположного берега Москвы-реки специальной телескопической кинофототехникой и приборами ночного видения Пеньковского «сняли» на пленку во время приема радиопередач, шифровки и дешифровки информации.
С такими доказательствами Грибанов предложил председателю КГБ В.Е. Семичастному «арестовать английского шпиона».
22 октября 1962 года Пеньковский был арестован при выходе с работы. 3 ноября 1962 года органами госбезопасности Венгрии был выдан советским органам арестованный в Будапеште связник Пеньковского англичанин Винн. Для этого из Москвы прилетел (во главе опергруппы) заместитель Грибанова полковник Сергей Банников.
Вскоре при попытке выемки из «почтового ящика», заложенного Пеньковским, был арестован сотрудник американского посольства в Москве Ричард Джекоб. Так было установлено, что Пеньковский активно сотрудничал и с разведкой США. В том же ноябре 1962 года по требованию советских органов (озвученному МИД СССР) были высланы 5 американских и 7 английских дипломатов, в том числе супруги Чисхолм.
На процессе по делу Пеньковского выяснилось, что он передавал американцам и англичанам информацию о советских межконтинентальных баллистических ракетах, личном составе ГРУ, деятельности советской военной разведки в Турции, Индии, Пакистане и др. восточных странах.
11 мая 1963 года Военной коллегией Верховного суда СССР Пеньковский был приговорен к расстрелу (Винн — к 8 годам тюрьмы).
Его покровители — Серов и Варенцов — были сняты с постов, разжалованы и лишены звания Героя Советского Союза.
Известные дела «валютчиков» («нарушение правил о валютных операциях и спекуляция валютными ценностями») также расследовались сотрудниками 2-го Главного управления КГБ. Эта сфера оперативной работы была передана из МВД в ведение 2-го ГУ КГБ в мае 1959 года. Был организован 16-й отдел ВГУ во главе с полковником С.М. Федосеевым.
Именно подчиненные Федосеева раскрыли широко известное дело валютчиков Файбышенко и Рокотова (уже после их осуждения к тюремному заключению после вмешательства Хрущева была изменена статья Уголовного кодекса, валютные операции стали караться и высшей мерой наказания, и новый закон «обратной силой» был применен к Файбышенко и Рокотову, после этого грубейшего нарушения правовых принципов СССР был исключен из Международной ассоциации юристов). По делам о контрабанде и продаже валюты проходили и иностранные дипломаты (в апреле 1962 года были задержаны и высланы из СССР сотрудники итальянского посольства, в мае того же года — иранские дипломаты, были и другие подобные случаи).
В 1959 году советскими контрразведчиками была разоблачена агент американской разведки переводчица Совета экономической взаимопомощи гражданка ГДР Кэтти Корб, арестованная в Москве и переданная властям ГДР.
