Капсула «Джемини», рассчитанная на двух астронавтов и несущая дополнительное оборудование, была слишком тяжелой для вывода на орбиту с помощью носителя «Атлас», который использовался по проекту «Меркурий». Для проекта «Джемини» НАСА выбрало пилотируемую версию второй МКБР военно-воздушных сил, мощный «Титан-2», Одна из четырех стартовых площадок «Титана» на мысе Кеннеди была модифицирована для полетов «Джемини». «Титан-2» использовал самовоспламеняющееся топливо, составленное из столь химически активных веществ, что они бурно воспламенялись при малейшем соприкосновении друг с другом, не требуя источника зажигания. Другим важным компонентом проекта «Джемини» было использование ракеты «Атлас» для вывода на орбиту второй ступени «Аджена» в качестве цели для экспериментов по сближению и стыковке. Эта грандиозная программа вскоре столкнулась с трудностями и задержками, требуя больше времени и усилий, чем планировало НАСА. Но проблемы «Джемини» этим не закончились, «Титан-2» имел недостаток: он испытывал продольные колебания, носящие название «эффект Пого». Вдобавок к этому топливные элементы «Джемини» протекали и нуждались в реконструкции и усовершенствовании. Стоимость проекта возрастала, он развивался со многими проволочками, в итоге исходная сумма утроилась и превысила 1 млрд долларов.
Первый беспилотный запуск «Титана-2» по программе «Джемини» состоялся не по графику, а с задержкой на 11 месяцев — в апреле 1964 года. Однако во время этого пробного полета «Джемини-1» успешно совершил 64 витка. Этот и второй непилотируемый тестовый полет подтвердили готовность «Титана-2» так же, как и узла сопряжения между носителем и капсулой, к запуску астронавтов. В марте 1965 года «Джемини-3» выполнил первый пилотируемый полет. Управляемый Гасом Гриссомом и Джоном Янгом, «Джемини-3», прозванный «Молли Браун», выполнил 3 витка в течение пятичасового полета. С помощью системы управления орбитой и маневрирования корабля «Джемини» (реактивной системы, состоящей из 16 маленьких двигателей) астронавты могли изменять траекторию своего орбитального полета, то есть осваивать основную потенциальную возможность для будущих космических стыковок.
В июне в ходе полета «Джемини-4» был достигнут ряд важных вех. Космический корабль находился на орбите четыре дня, что намного больше, чем при полетах «Меркуриев», и соответствует времени, необходимому для полета к Луне. Однако главным достижением этой миссии была 20-минутная космическая прогулка Эдда Уайта, первого американского астронавта, работавшего за бортом. Уайт был одним из девяти новичков, набранных НАСА в сентябре 1962 года в дополнение к отряду американских астронавтов, которые работали по программе «Меркурий» с 1959 года. Уайт родился в 1930 году в Сан Антонио, летал в Германии на истребителях военно-воздушных сил и позднее служил как летчик-испытатель.
Со своим коллегой по «Джемини-4» Джеймсом МакДивиттом Уайт начал приключение в космосе с необходимого сброса давления в кабине корабля. Затем, когда космический аппарат летел над Индийским океаном, была открыта крышка люка. Вначале Уайт встретил некоторые затруднения при открывании люка, но это быстро прошло. Далее он передвигался весьма осторожно, используя свой «самодельный пистолет», двухцилиндровую установку для маневрирования в космосе, действующую на сжатом воздухе, чтобы протолкнуть себя в пустоту космоса. Он приободрился, когда оказался в океане космоса, страхуемый лишь фалом. В то время когда он маневрировал и глядел с орбиты на потрясающие перспективы Земли, он летел вниз головой со скоростью 28 000 км/ч. Уайт поделился своим волнением: «Это величайшее ощущение; это что-то потрясающее… Сейчас я стою на голове, смотрю прямо вниз, и похоже, мы приближаемся к побережью Калифорнии… И отсутствует какая-либо связанная с этим дезориентация». Во время этой прогулки Уайт экспериментировал со своим оригинальным портативным пистолетом, чтобы перемещаться на расстояние около 4,5 м и двигаться над капсулой, открывая при этом для себя, что он улетел дальше, чем планировалось. Затем он скорректировал свое положение напротив капсулы посредством нескольких коротких выстрелов и доложил в Центр управления полетом, что пистолет действует хорошо. С помощью пистолета он совершил несколько дополнительных поворотов тела, а затем баллон, заправленный сжатым воздухом, опустел. Космическая прогулка была короткой, волнующей и выполненной без каких-либо неприятностей. Когда подошло время для неизбежного возвращения в капсулу, вынужденный это сделать Уайт сказал МакДивитту: «Это самый грустный момент в моей жизни».
Ранее во время полета один маневр экипажа «Джемини» прошел не вполне гладко. Для эксперимента они попробовали сблизиться со второй ступенью «Титана-2», летевшей по орбите в паре сотен метров позади них. Экипаж «Джемини» успешно развернул свой космический корабль «лицом» к использованному ускорителю и затем двинулся по направлению к нему, используя рулевые двигатели малой тяги, чтобы управлять своим движением. Они, однако, не смогли преодолеть разрыв между ступенью ускорителя и «Джемини-4». МакДивитт осознал, что первым приоритетом в их полете является выход астронавта в открытый космос, и эта миссия находится под угрозой из-за расходования топлива для орбитального маневрирования, поэтому он прекратил дальнейшие попытки к сближению. Это была первая попытка стыковки космических кораблей в космосе.
Позже в ходе полетов «Джемини» все-таки были достигнуты значительные успехи в совершенствовании технологии сближения и в то же время продемонстрированы гибкость и изобретательность в неожиданных ситуациях. Важным примером такой нештатной ситуации можно считать случай, когда верхняя ступень «Аджены», с которой «Джемини-6» должен был сблизиться, не смогла выйти на орбиту. В виду отсутствия цели запуск «Джемини-6» был отменен и заменен новым грандиозным заданием для его экипажа: сближением на орбите с «Джемини-7». Так как для сближения требуется запуск двух «Джемини» в течение нескольких дней, а имелась только одна стартовая площадка, перед НАСА стояла трудная задача: запустить «Джемини-7», а затем очистить, подготовить и переоборудовать площадку № 19 для запуска «Джемини-6» (который для нового полета переименовали в «Джемини-6А») всего за восемь дней. Обычно на решение такой задачи отводилось два месяца, которые включали ремонт стартового комплекса, поврежденного из-за выбросов раскаленных продуктов горения из двигателей «Титана-2» во время старта. Другой важной задачей были установка и проверка «Титана-2», пристыковка к нему капсулы и проверка всего комплекса в целом. «Джемини-7» с Фрэнком Борманом и Джеймсом Ловеллом вышел на орбиту 4 декабря 1965 года и провел там 14 дней. Восстановление и подготовка к новому старту на площадке № 19 были выполнены в установленные сроки, хотя проблемы, возникшие в последние минуты, задержали запуск «Джемини-6А» до 15 декабря.
Орбитальное маневрирование для сближения потребовало нескольких часов. Когда «Джемини-6А», пилотируемый Велли Ширрой и Томом Стаффордом, находился немного ниже и на 60 км позади от «Джемини-7», Стаффорд подвел свой аппарат практически на расстояние в один метр к «Джемини-7». Каждый аппарат мог поворачиваться таким образом, чтобы осмотреть другой со всех направлений. Когда сближение было выполнено, корабли разошлись примерно на 50 км и «запарковались», пока экипажи спали. Впервые два космических корабля совершили маневры для встречи в космосе. Эта миссия не завершила триумф «Джемини» и, если уж на то пошло, проблемы программы. В марте 1966 года Нейл Армстронг и Дэвид Скотт на «Джемини-8» достигли следующего шага после космического сближения — стыковки. Спустя несколько минут после того, как они сблизились и состыковались с заданным объектом — «Адженой» — два соединенных аппарата начали бесконтрольно вращаться. Скотт отделил капсулу «Джемини» от «Аджены», но вращение только усилилось и достигло оборота в секунду. Заключив, что из-за головокружения они могут не овладеть управлением вновь, Скотт радировал в Центр управления НАСА: «У нас здесь серьезные проблемы. Мы кувыркаемся вверх тормашками… Мы отсоединились от „Аджены“». Экипаж мог использовать для стабилизации космического корабля систему управления возвращением в атмосферу, но они решили совершить аварийную посадку на Землю, используя «вторичный» район приземления вблизи Окинавы. Экипаж не пострадал, но был на волосок от гибели.
