Целью организации являлось «осуществление народного восстания в возможно ближайшем будущем». Землевольцы перешли от отвлеченной пропаганды социалистических идей к выдвижению требований, «реально осуществимых в ближайшем будущем». Эти требования были выражены в лозунге: «Земля и воля». От «летучей» пропаганды землевольцы – с целью сближения с крестьянством – перешли к поселениям в народе, организовав их в Поволжье (центр – Саратовская губерния), Донской области и некоторых других губерниях.
Землевольцы создали рабочую группу и вели пропаганду среди промышленных рабочих Петербурга, Харькова и Ростова-на-Дону. Они провели первую в истории России политическую демонстрацию. Она состоялась 6 декабря 1876 года у Казанского собора в Петербурге. С речью выступил Плеханов, было развернуто знамя с лозунгом «Земля и воля».
В их программу были включены действия, направленные на «дезорганизацию» правительства, т. е. террор.
Террор не занимал поначалу ведущего места в деятельности землевольцев и рассматривался лишь как орудие самозащиты и мести.
Однако под влиянием разочарования в пропагандистской деятельности, не приносящей видимых результатов, а также репрессий со стороны властей часть землевольцев фактически переходит к террору, постепенно вступая на путь политической борьбы.
Ключевым моментом в дальнейшей истории российского терроризма стал выстрел «неорганизованной» на тот момент революционерки, дочери штабс-капитана Веры Засулич, которым 24 января 1878 года был тяжело ранен петербургский градоначальник Ф. Ф. Трепов. Она явилась к нему на прием под видом просительницы, однако вместо прошения Трепов получил пулю в живот. Это был ответ на то, что по приказу Трепова в июле 1877 года в Доме предварительного заключения был высечен политический заключенный народник А. С. Боголюбов (Емельянов) не снявший перед ним шапку. Это противоречило действовавшему российскому законодательству, однако Трепов никакого взыскания от вышестоящих властей не получил. Рассмотрение дела было передано суду присяжных; видимо, власти хотели, чтобы само общество осудило террористку, ведь ее преступление было очевидным. Однако 31 марта суд (председатель А. Ф. Кони, защитник П. А. Александров, произнесший яркую речь) оправдал Веру Засулич, которая была немедленно освобождена из-под стражи. Оправдательный вердикт присяжных показал, что революционеры-террористы могут рассчитывать на сочувствие части общества.
В 1878 году последовал целый ряд террористических актов. Кружок В. А. Осинского – Д. А. Лизогуба, действовавший в Киеве и Одессе, выступил инициатором террористической борьбы. 23 февраля 1878 года Валериан Осинский (сын генерала, бывший студент Петербургского института путей сообщения) вместе с двумя сообщниками стрелял в товарища прокурора (т. е. заместителя) Киевской судебной палаты М. М. Котляревского. Он упал, и террористы сочли Котляревского убитым. Однако пули застряли в толстой шубе прокурора, и он остался невредим. По поводу покушения по Киеву были расклеены прокламации, в которых говорилось: «Случай помешал гибели Котляревского. Но пусть помнит этот негодяй, что каждую минуту его ждет смерть, если он не оставит своей мерзкой деятельности».
С марта 1878 года на прокламациях по поводу покушений появляется печать с изображением револьвера, кинжала и топора и подписью «Исполнительный комитет социально-революционной партии».
В ночь на 25 мая 1878 года в Киеве сын священника, бывший студент Новороссийского университета в Одессе Григорий Попко смертельно ранил жандармского ротмистра Г. Э. Гейкинга, ударив его кинжалом в спину. Скрываясь от погони, Попко отстреливался из револьвера, при этом убил вставшего на его пути крестьянина и ранил городового. 30 января 1878 года члены революционного кружка в Одессе Иван Ковальский и его товарищи оказали вооруженное сопротивление при аресте, используя револьвер и кинжал. Несколько жандармов и полицейских были ранены. 2 августа 1878 года Ковальский был расстрелян по приговору военно-окружного суда. Это была первая смертная казнь после казни Каракозова.
4 августа 1878 года средь бела дня на Михайловской площади в Петербурге Сергей Кравчинский заколол кинжалом шефа жандармов генерал-адъютанта Н. В. Мезенцева. Он был убит в отместку за то, что убедил Александра II не смягчать приговор осужденным по «Процессу 193-х». Теракт Кравчинского был расценен как немедленный ответ на казнь И. М. Ковальского, который по случайному совпадению был расстрелян в Одессе 2 августа 1878 года. Кравчинский благополучно скрылся с места покушения.
16 августа 1878 года в Николаеве, за два дня до проезда императора Александра II через город, были арестованы бывший вольнослушатель Венского технологического института, репетитор по математике Соломон Виттенберг и боцман Иван Логовенко, готовившие покушение на царя. Они собирались взорвать императора, причем мина должна была быть приведена в действие гальванической батареей с помощью электричества. Год спустя оба были приговорены к смертной казни на «Процессе 28-ми» в Одессе, доставлены в Николаев и здесь публично повешены.
В начале 1879 года покушения следовали одно за другим.
9 февраля сын купца 2-й гильдии Григорий Гольденберг застрелил в Харькове губернатора, князя Д. Н. Кропоткина, вскочив на подножку его кареты. 16 февраля в Москве сын священника, бывший студент Медико-хирургической академии Михаил Попов заколол кинжалом агента полиции Н. В. Рейнштейна. 13 марта в Петербурге дворянин, бывший студент Медико-хирургической академии Леон (Лев) Мирский на коне догнал карету шефа жандармов А. Р. Дрентельна и дважды выстрелил в окно, но промахнулся. Ни один из террористов не был задержан на месте покушения.
Наконец, землевольцы пришли к обсуждению идеи цареубийства. По словам Веры Фигнер, «становилось странным бить слуг, творивших волю пославшего, и не трогать господина».
Нарастание террористических тенденций привело к острым разногласиям внутри «Земли и воли»; многие ее члены решительно выступали против покушения на императора, справедливо полагая, что оно приведет к усилению репрессий и погубит дело пропаганды.
Было найдено компромиссное решение – организация не поддерживает террориста, но отдельные ее члены могут оказывать содействие ему как частные лица. В марте 1879 года при обсуждении вопроса о покушении на императора Александра II сразу трое землевольцев объявляют о своем намерении убить царя. Выбор пал на А. К. Соловьева. Кандидатуры поляка Л. А. Кобылянского и еврея Г. Д. Гольденберга были отвергнуты, чтобы избежать впечатления, будто покушение произведено по национальным мотивам. 2 апреля 1879 года дворянин, недоучившийся студент юридического факультета Петербургского университета, учитель истории и географии Александр Соловьев стрелял в царя на Дворцовой площади. Ни один из четырех выстрелов Соловьева не достиг цели, лишь одна из пуль пробила шинель. Пятый выстрел он совершил в сбежавшуюся толпу. Террористу купили крупнокалиберный револьвер для медвежьей охоты, дававший сильную отдачу, и Соловьев не успел приноровиться к особенностям оружия. Кроме того, император, в отличие от его охраны, не растерялся и побежал, меняя направление движения. Террорист был схвачен и по приговору Верховного уголовного суда 28 мая 1879 года повешен. Поглазеть на казнь на Смоленском поле собралось около 70 тыс. человек. После этого покушения Россия по распоряжению царя была разделена на шесть генерал-губернаторств с предоставлением генерал-губернаторам чрезвычайных прав вплоть до утверждения смертных приговоров.
